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近日，中国科学技术大学化学与材料科学学院吴长征教授实验课题组和武晓君教授理论计算课题组合作，成功实现非范德华力层状材料AMX2（A=单价离子，M=三价离子，X=氧族元素）精准剥离，获得保持计量比的AMX2二维材料，为二维材料家族添加全新成员。该新二维材料展现出较之块材提升三个数量级的室温超离子导电行为。相关成果于10月18号在线发表在《自然•化学》杂志上(Nature Chemistry 2021, DOI: 10.1038/s41557-021-00800-4)。
近年来，二维材料由于独特的电子结构和丰富的物理化学性能引起人们大量关注。其中，范德华力层状材料，由于层间的弱相互作用力，使得人们可以通过多种剥离手段获得其保持块材的组分和结构的单层二维材料，推进了其在降维后量子限域效应下的本征性能研究。对于非范德华力层状材料，层间的强化学键作用极大地阻碍了原子级厚度二维结构的制备。尽管通过选择性刻蚀化学活性层，人为构建范德华力间隙，能够实现单层或寡层纳米片的制备，但目前往往不可避免剧烈破坏原始晶格，致使所获二维材料的组分和结构与块材产生巨大差异。当前，如何实现具有块材组分和结构的二维非范德华力层状材料仍存在巨大挑战。
AgCrS2的二维结构与离子输运性能
为此，吴长征教授团队针对非范德华力层状材料AMX2系列化合物，通过可控电化学插层手段，利用金属A与大半径插层分子电对之间的氧化还原电势差，成功剥离获得与块材几乎一致组分和结构的二维结构，为二维材料家族添加全新成员。以AgCrS2为例，不同厚度的纳米片均由两层（CrS2）夹着一层Ag的三明治结构方式组成，并表现出统一的AgnCrn+1S2(n+1)（n为Ag层数目）化学式。不仅如此，团队发现AgCrS2纳米片的离子导电性随着厚度降低而大幅提高，并在单层展现出室温超离子导电行为，较之块材提升了三个数量级。理论计算指出，在该二维材料中Ag+离子沿着四面体空位的跃迁能垒大幅降低，从而将这种在块材中的高温超离子导电相（仅在673 K以上出现）稳定至室温。
该项工作是吴长征教授课题组近年来在大尺寸二维纳米片相关研究（全单晶溶液相剥离制备超大尺寸、缺陷可调的非碳二维材料以及二维同质结构: JACS,2017,139, 9019；JACS,2018,104, 493;JACS,2019, 141,592;Adv. Mater.2019, 201900568）的拓展延续。二维材料全新家族成员，为未来二维非范德华力层状材料的合成和探索提供了新思路。
中国科学技术大学微尺度彭晶博士后，刘雨桦博士和吕海峰博士后是本论文共同第一作者，吴长征教授是本论文通讯作者。该项研究工作得到了国家自然科学基金委国家杰出青年科学基金、重大项目以及国家重点研发计划等项目的资助。
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