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研究背景凭借着多样化结构和丰富的化学特性，新型内嵌金属富勒烯的合成和结构与性质研究已成为一个热点问题。利用富勒烯笼子封装更多种类和数量的金属物种成为科学家不断努力的目标。然而，在一个碳笼中封装更多正电性的金属原子意味着更多的库仑斥力，这使得这种内嵌金属富勒烯 (EMFs) 的形成变得困难。
一般来说，非金属原子(如氮原子和氧原子)，可以作为形成内嵌三金属或四金属富勒烯的“媒介体”而被引入。然而，金属原子是否能作为“媒介体”来封装到更多内嵌金属团簇的 EMFs 中仍然是未知的。
研究内容近日，南开大学孔祥蕾副教授在前期工作的基础上，带领其研究团队采用激光烧蚀质谱实验产生了一种以单个铂原子作为金属“媒介体”的内嵌金属富勒烯 La3Pt@C98 ，并用密度泛函 (DFT) 计算的方法进行了理论解释。
在该工作中，La3Pt@C2n (2n = 98–300) 的 EMF 是通过激光在气相中烧蚀的方法产生的，并通过质谱法进行了验证。其中，最小尺寸的内嵌金属富勒烯 La3Pt@C98 被选中并通过理论计算进行研究。
▲Back cover图. 铂原子可以作为一种介质在激光烧蚀的过程中形成内四金属嵌富勒烯。内部呈金字塔形的 La3Pt 金属团簇是通过4c–2e键稳定的。
研究结果显示，两个最稳定的异构体为 La3Pt@C2(231010)-C98 和 La3Pt@C1(231005)-C98。对于这两种异构体，内部的 La3Pt 金属团簇呈现出金字塔形状，与之前报道的 La3N 团簇的平面三角形形状不同。
进一步的 DFT 量化计算证明了在 La3Pt 团簇中存在包裹的 La–Pt 键。理论计算结果呈现出，负电性的 原子位于四中心二电子 (4c-2e) 金属键的中心附近，且该轨道具有最高的占据数。铂介导的团簇极大地稳定了 EMFs ，并有望成为一类可制备的新型内嵌金属富勒烯物种。
该成果以“Structure and Bonding Properties of the Platinum-Mediated Tetrametallic Endohedral Fullerene La3Pt@C98” (《铂介导的内嵌四金属富勒烯 La3Pt@C98 的结构与成键特性》) 为题，发表在英国皇家化学会期刊 Dalton Transactions 上，并入选为期刊封面文章 (back cover)。
论文信息Structure and Bonding Properties of the Platinum-Mediated Tetrametallic Endohedral Fullerene La3Pt@C98
Yameng Hou, Lei Mu, Sijin Zhou, Yicheng Xu and Xianglei Kong*(孔祥蕾，南开大学)
Dalton. Trans., 2023, 52 , 7021
https://doi.org/10.1039/D3DT00681F
作者简介
侯亚蒙 硕士研究生 南开大学
本文第一作者，南开大学孔祥蕾团队在读硕士研究生，期间主要从事氨基酸分子团簇光解离质谱及结构研究、新型内嵌金属富勒烯的结构研究及制备等工作。以第一作者在 J. Phys. Chem. Lett. 等刊物上发表 SCI 论文 3 篇。
孔祥蕾 副教授 南开大学
本文通讯作者，南开大学副教授，主要从事新型内嵌金属富勒烯、气相分子团簇与原子团簇的新结构、紫外-红外光解离光谱、质谱新方法等方面研究工作，已发表论文 130 余篇。
课题组介绍南开大学孔祥蕾课题组，自 2011 年由孔祥蕾副教授创立以来从事质谱分析与团簇科学相关研究。研究侧重“新型内嵌金属富勒烯”、“原子与分子团簇新结构”、“紫外-红外光解离质谱-光谱、以及质谱新方法与新仪器的研究”等工作。组内营造自由平等的学术探讨、合作共赢的学术氛围，鼓励同学们在进行科研与学习的同时，体会到研究本身的快乐，欢迎化学相关专业的同学报考!!
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